創辦這一基金會的初衷，是因為李寧心中一直考慮的一個問題。當時中國的國家隊及省市隊的註冊運動員約有14 000人。由於運動員從小就接受專業訓練，無法正常完成普通學校的教育課程，不少運動員退役後缺少謀生技能，尋找工作時困難重重。李寧已經感受到了退役運動員的落寞和無所適從。
能成為耀眼明星的畢竟是少數，更多的退役運動員如何融入社會？這種後顧之憂又會影響到選手的選拔。於是，這個教育基金設立的宗旨是，與運動員、教練員一起共同面對新的挑戰，通過社會的力量來資助並幫助他們獲得其運動項目以外的專業知識和外語技能，讓他們在發揮自身特長的同時增強綜合素質，幫助他們在離開競技場後能夠適應新的工作環境，能夠健康、幸福地生活。出於這個目的，李寧打算開展資助高等教育進修計劃、大學前補課計劃以及專題講座等。李寧的擔心並不多餘，在基金會註冊5年後，2006年，曾打破全國紀錄、世界紀錄的全國舉重冠軍鄒春蘭被媒體曝光在家鄉長春一家大眾浴池搓澡謀生，夫妻倆住在浴室提供的5平方米的小屋內，午飯就是白菜和米飯。這位曾閃耀體壇的冠軍只有不到小學三年級的文化，退役後工作和生活都陷入了極其困窘的境地。 《中國青年報》2006年3月27日《從"鄒春蘭悲劇"反思經紀體育之弊》一文稱，"像鄒春蘭這樣境況窘迫的退役運動員，在中國體育界並非少數，甚至包括亞洲冠軍、世界冠軍。" 實際上，在沒有成立基金會之前，李寧就一直把運動員看做自己的家人。在1998年7月第四屆美國友好運動會的一次跳馬練習中，運動員桑蘭不慎受傷。後來這個體育界著名的坐在輪椅上的陽光女孩回憶說，她和李寧認識是在為2002年特奧會共同擔任愛心大使時。當時李寧聽說桑蘭當年將換個新環境，就讀北京大學新聞與傳播學院，就關心地說："桑蘭沒事兒，我們來幫助你。"於是，李寧回到北京就帶著桑蘭的父母去北京大學附近看房，最後選中一處，打算每個月花三千多元錢幫桑蘭租下以方便她學習。 "他說，放心吧，桑蘭，這些錢都由李寧哥替你出。"桑蘭感動地回憶說。雖然最後桑蘭並沒有接受這份禮物，但她回憶李寧給她的感覺時說："他就是一個親切的大師兄。" 這次，這位體操界的大師兄想要幫助更多人了。為了擴大影響，2004年10月，中國運動員教育基金會在京首次舉辦活動，主辦了"首屆中國運動員教育基金高爾夫慈善邀請賽"。這是基金會建成後的第一次大規模社會活動，不僅是為了把關心者集聚到一起，還是為了替基金會募集資金。李寧一下子請到了李小雙、李大雙、李春陽、馬艷紅、劉國樑、江嘉良、蔡振華、李永波等將近40名著名的奧運和世界冠軍，這成了中國體育界的大聚會。眾多體育明星之後將善款全部捐獻給新疆殘疾兒童。一年之後，李寧聯合中國體育基金會再次舉辦高爾夫慈善邀請賽，為中國運動員教育基金會募捐。這一次不僅仍然參與者眾，而且還成功募集了用於建設希望小學的資金。
但是，募集的這些資金還並不足以支持李寧的全部計劃，對退伍運動員的培訓也迫在眉睫，如果沒有足夠的資金來源，這一切如何進展？在2005年快要結束時，李寧給出了答案：他出售自己持有的李寧公司1.64個百分點的股票套現近億港元。李寧公司當時發表聲明稱，這筆資金將主要用於培養年輕運動員和發展中國體育事業，並非謀利性質。此舉使李寧在該公司中所持股份從38.67%下降至37.03%，同時慈善事業在李寧日後的生活中佔據了更大的比重。
募集資金之後，李寧的身影頻頻出現在貧困地區，他開始組織和參與運動員教育基金會的更多扶貧助學活動。 2006年12月，他和郭晶晶、胡佳等"中國運動員希望小學探訪團"成員一起到海南東方市羅帶學區的中國運動員希望小學時，媒體眼前甚至出現了他一直低調保護的兒子李小寧-他是帶兒子來切身感受"幫助"這個詞語的更多意義。