1920年秋，徐志摩結識了林長民及其女兒林徽音。活潑明麗、風華絕代的林徽音的出現在徐志摩的情感深處掀起了滾滾激浪，從而這個揮之不去的女神深深地影響了他那短暫而多彩的一生。
林長民，字宗孟，曾兩度留學日本，專攻政法。他是梁啟超的政壇好友，私交也極好，徐志摩早就傾慕其為人了。 1920年，林長民帶著他的“惟一知己”、16歲的女兒林徽音以中國國際聯盟同志會駐歐代表的身份赴歐洲遊歷，8月到達倫敦。林長民風流倜儻，善交際演說，雖然官場失意，但到達倫敦後仍不減對政治的熱情。
在一次國際聯盟協會的演講會上，陳西瀅、章士釗和徐志摩一起去聽林長民演講。慷慨激昂的演講，讓徐志摩如痴如醉。他抓住機會，結識了這位44歲的長者。由於相同的浪漫氣質，兩人一見如故，很快成了忘年交。徐志摩很是欣賞林長民的風雅情趣和不凡才華，對他開明的思想、高唱戀愛自由也很感興趣。在徐志摩的眼中，林長民就是一個談鋒諧趣的“書生逸士”。林長民對好友梁啟超的聰明活潑的弟子徐志摩極有好感。這樣一來，兩人就經常促膝談心，樂此不疲。他們從政治、社會談到詩文、書法，甚至還談到男女情事。林長民還向徐志摩詳細講述了他個人的情感秘密。
林長民曾自豪地宣稱：“論中西文學及品貌，當世女子捨其女莫屬。”林徽音從小就深得父親寵愛，很早就受到良好教育。她有很好的藝術天賦，詩文、音樂、繪畫、戲劇，樣樣喜愛，而且表現不俗。她不僅有出眾的才華、清雅的氣質，更有驚人的美貌。這樣一位風華正茂、落落大方、格調高雅的名門花季少女，自然會讓熱情、唯美的徐志摩怦然心動、激情爆發。
通過林長民的介紹，徐志摩認識了著名作家、劍橋皇家學院院友狄更生。狄更生是位有名的作家，1912到1913年間曾到中國長期旅行，訪問過許多地方，還登過泰山，謁過孔廟，回國後寫有《從中國的來信》一書，即徐志摩在《我所知道的康橋》中說的《一個中國人通信》，書中盛讚中國的文明。狄更生是一個頗受青年敬愛的學者，他慈祥和藹、慷慨無私、機敏風趣，充滿振奮人心的活力；他熱衷於政治社會改革，尊崇中國的老子，親慕德國的歌德，喜愛雪萊和拜倫等浪漫派詩人；他熱愛人類，沒有種族和民族偏見。這一切都讓徐志摩景仰不已且身體力行。而且狄更生自認為自己前生是炎黃子孫，所以對中國人特別親熱友善，於是徐志摩和他成了好朋友。經狄更生介紹，徐志摩在劍橋取得了特別生的資格。進入劍橋，是徐志摩接受西方文化洗禮，確定人生方向的重大轉折。
魏雷曾說，徐志摩一經結識狄更生，就把他當作英國的梁啟超，佩服得五體投地。他們兩個結成了深厚的情義。每當狄更生在皇家學院時，徐志摩就和他在房間裡閒聊；當他不在家時，徐志摩有時仍然會到他的宿舍，坐在他家門口悄然獨坐、凝情深思，據說就是這樣他也會呆坐幾個鐘頭。出於對狄更生的景仰孺慕，徐志摩不僅勤奮拜讀他的著作，還請了他的畫家朋友傅來義畫了一張狄更生的大幅肖像畫，後來帶回中國裝裱懸掛。 1921年11月，為了表示對狄更生的敬意，徐志摩把一部家藏的康熙五十六年版的《唐詩別裁集》奉送給狄更生，並在扉頁上用毛筆寫了獻辭：“書雖凋蠧，實我家藏，客居無以為贐幸，先生莞爾納此，榮寵深矣。徐志摩敬奉。”徐志摩回國後，在1922年12月15日，代表梁啟超和蔡元培以講學社的名義邀請狄更生來中國訪問，故地重遊，可惜狄更生因事而未能如願。 1928年，當徐志摩第三次赴英，回劍橋拜訪狄更生時，恰巧狄更生不在。深為遺憾的徐志摩只好經巴黎、杜倫、馬賽準備乘船回國。為能見到狄更生，他一路上不停地給他發電報聯繫。狄更生也是故舊情深，於是風塵僕僕，一站一站追尋徐志摩，終於在馬賽的最後一站見到了他的中國朋友。難忘的相見，開懷暢談，揮淚惜別。誰知這卻是他們最後的一次見面。兩人分手後，仍經常通信，且不時寄贈禮品。
經好友狄更生的介紹，徐志摩和英國20世紀20年代頗有名氣的新派畫家傅來義成為終身好友。寬厚溫雅的傅來義是狄更生的好友，他把徐志摩引到西歐當時新派畫家的藝術之宮，為他展開了新的視野，並對他鼓舞有加。他愛好中國藝術，對中國繪畫有獨特的理解。他還送了兩張素描給徐志摩，後被徐志摩發表在《新月》上。
徐志摩在1922年8月7日寫了一封熱情洋溢的《致傅來義》：“你的來信震撼了我全人。你真摯的同情今晨帶給我一種漫溢心魂而又獨特無匹的感覺；我雖然嚐過多種歡樂的滋味，但與此卻無可比擬！我也沒有辦法把撥動我最深沉的心弦那一種感激之情傳遞給你。”徐志摩一直認為自己一生最大的機緣是遇到狄更生先生。因為他，徐志摩才能進劍橋享受那些快樂的日子，而他對文學藝術的興趣也就這樣固定成形了。也因為他，徐志摩才認識了傅來義。而傅來義寬厚溫雅的人格，為他開展了新的視野，並且鼓舞有加，使他能親炙那些博大、美麗和高貴的思想與情感。他很希望能與傅來義多見面，親近他，聽到他悅耳的聲音對徐志摩來說是何等的快樂和安慰！這樣，英倫的日子就永不會使他有遺憾之情。將來有一天他會回念這一段時光，會憶想到自己有幸結交了他們，也接受了他們啟迪性的影響，那時他不知道自己是否會動情下淚。
徐志摩向希望來中國寫生、發展自己美術才華的傅來義保證，他想在西湖的柔波上一舟容與、調弄丹青的美夢，遲早一定會實現的。徐志摩已經向狄更生遊說過，邀請他訪問中國。徐志摩答應他一定會在中國盡地主之誼的，並建議傅來義與狄更生結伴同行！那麼，他們兩位英秀超卓、在藝術和文學方面有成就的代表人物就可以合作，向中國求知心切的年輕小伙子和虛靜自持的老一輩介紹西方文化的真義和精粹。這樣的盛舉，無疑會在溝通中西文明上開闢一個新紀元。
1922年12月，徐志摩也以講學社的名義邀請傅來義來中國講學和遊覽，並約傅來義屆時同講學社合作舉行一個聯合畫展；殷切希望他在中國住到第二年春天，那樣可以趁櫻花盛開之際訪問日本。他還向傅來義介紹北京的天然勝景，這些美物都在期望傅來義的藝術為它們作明智的闡釋。可惜，傅來義因病未能來華。 1923年6月5日，徐志摩再邀請傅來義來華講授美術，因傅來義太忙而未成行。直到徐志摩第三次赴英時，在貝潭才和傅來義再度見面。幾天的匆匆重逢，讓彼此有說不出的喜樂和安慰。
在倫敦，徐志摩很快陷入與林徽因的戀愛中。林徽音，明眸皓齒，一雙彎彎的笑眼，秋水盈盈；絳唇啟處，兩排潔白無暇的珍珠晶瑩閃亮。林徽音，冰清玉潔，風姿綽約，光彩照人，聰慧橫溢，談吐不俗。林徽音，羞澀的面頰上紅雲翻飛，如那一朵水蓮花不勝涼風的嬌羞。說不盡的秀美明麗、清雅大方，說不盡的神采飛揚、才高聰穎。徐志摩心中一下子燃起了愛的火焰。純真風雅、俊秀可愛、飄逸瀟灑、才華橫溢的徐志摩一下子吹皺了林徽音心中的那池春水。兩顆熾熱的心越靠越近，終於沉醉不知歸路。
有多少次，徐志摩匆匆地跑到林家，跟妙趣橫生、機智詼諧的忘年老友林長民對坐暢談，和那個感情細膩、天分極高的少女林徽音傾心長談。徐志摩心中充滿了喜悅，他的靈魂也不斷地飛升，純淨而愜意。時光總是在不知不覺中溜走，帶走了徐志摩無言的滿足和渴望。又有多少次，徐志摩和他心中的美神、愛情的理想、美滿的化身林徽音肩並肩走在倫敦古老的街道上和劍橋皇家學院校園的小徑上，他們暢談理想，縱論人生，在文學藝術的天堂裡徜徉交心。他們的歡樂，他們的知心，散播在了英倫的土地上。徐志摩沐浴在她的陽光中，久久地挽留著和珍視著這樣流光易逝的年華。曾經多少次耳鬢廝磨，多少次相互切磋，多少次談不完的話，聊不完的天。從此，徐志摩的心中烙上了這個少女的窈窕倩影，再也揮不去那清純聖潔的身影。
正當徐志摩對林徽音情意綿綿並與之頻頻交往之際，1920年冬，張幼儀滿懷興奮、期望之情抵達了法國馬賽碼頭。她不知道的是，徐志摩早已沒有了那份寫家書的愁懷。她到英國是為了團聚，結果卻是分離。
在馬賽港，當張幼儀站在穿著黑色毛大衣、脖子上圍著白色絲巾的徐志摩面前時，見到的是丈夫失望、呆板的神情，絲毫沒有久別重逢的熱烈與激動。徐志摩看著妻子還是那副模樣，一絲深深的失望也就掠過心頭。在馬賽接上張幼儀後，他們乘火車來到巴黎。徐志摩急迫地為張幼儀買了幾件衣服，或許是嫌棄她那種打扮，或許是想讓她趕快轉為新式女子。然後他們飛往倫敦。張幼儀是第一次坐飛機，所以暈機吐了，但她並不害怕，她知道那隻是因為空氣不好，機身又顛來顛去的緣故。而讓她傷心的是，她嘔吐的時候，徐志摩不僅把頭撇過去，還嫌棄地搖著頭說：“你真是個鄉下土包子。”話才說完沒多久，他也吐了，張幼儀不甘示弱，也帶著小小的惡意，輕聲脫口說：“我看你也是個鄉下土包子。”兩個彼此不能寬容和遷就的人，又如何能培養夫妻感情而達到心心相印呢？更讓張幼儀心情沉重的是，到了倫敦，徐志摩見到前來接站的兩個朋友後，就變得生龍活虎，眉飛色舞地用英文和他們交談。
到倫敦後，徐志摩夫婦二人暫住在中國同學會。在倫敦待了半年，1921年四五月間，徐志摩以特別生的資格上了劍橋大學皇家學院後，就與張幼儀一起搬到沙士頓住下。沙士頓四周田園禽舍，幽靜閒雅，極富自然情趣。徐志摩早晨騎車去上學，晚上回來吃飯。為幫助張幼儀成為新式女子，徐志摩還請了女老師教她英文和西方學問，閒時也帶妻子去看賽舟、看電影或訪友。 1921年春，徐志摩的生活是平淡無味的，早出晚歸，然後與妻子廝守。沒有了與名人交往的激動與興奮，沒有了與林徽音在一起激情與光彩。沒有了孤獨，也沒有了生命的光亮。
這時候，林徽音還和林長民住在倫敦。張幼儀來後，徐志摩不可能再像以前那樣經常與她見面了。可她那搖曳多姿的身影一直縈繞在他的腦際。他愛她愛得真摯，愛得痴迷，愛得忘我，愛得發狂。他越是思念她，就越是覺得自己家庭生活的平庸與乏味，自己同枕共眠的妻子竟然不能成為自己靈魂的伴侶，這是多麼可怕與可悲呀。面對阻礙他心靈高飛與追求愛情完美的家庭，他只有沉默與憂鬱。賢惠的張幼儀明顯地感到了丈夫的不快。特別是有朋友來訪時，徐志摩會變得興高采烈，滔滔不絕，輕鬆愉快。朋友走後，他就又恢復了憂鬱的神情。沉悶、緊張的家庭生活讓張幼儀又是不滿，又是嫉妒，更多的是悲哀與無奈。她為自己無法進入丈夫的心靈、不能點亮丈夫心中的光芒而自責、自怨、傷心。她每天不停地在家中整理家務，默默地望著日出日落、晨昏交替。
為情所困的徐志摩，憂鬱地祈求著緣分天空。因了這份愛，徐志摩這個立志做漢密爾頓的勤奮活潑青年，有求學興味益濃漸漸地變成了上課次數日稀，以至於倫敦大學政治經濟學院的註冊處向拉斯基教授查問他的弟子的下落。拉斯基教授很風趣地給註冊處寫了一個短函說，“我倒是不時見他的，卻與讀書事無關。”
林長民在和徐志摩成了莫逆之交後，兩人就玩起了互通情書的遊戲。那是風流萬種的林長民忽發奇想，建議兩個人以情人的身份彼此假裝通情書。他們設想一個情節，林長民是有婦之夫，徐志摩是有夫之婦，兩人在雙方不自由的境遇下彼此通信訴情腸，同感“萬種風情無地著，遼原白雪葬華顛”的感情。可實際上他們的情書是各寫各的，各抒各的心曲，因為那時雙方都有各自實際的情有獨鍾。林長民是寫給自己的情人的，他把徐志摩當作一個替代對象，傾瀉對象。出乎林長民的意料的是，徐志摩那一封封熾熱的情書是寫給他的愛女的，他那多情的心思都在林徽音的身上。他把對林徽音的熱烈愛情都真實地傾訴在寫給她父親的情書中了。徐志摩那大膽的愛的表白，連林長民1920年12月給徐志摩信上都說：“足下用情之烈令人感悚，徽亦惶恐不知何以為答，並無絲毫mockery（嘲笑），想足下誤解了。”
徐志摩愛上了林徽音這個漂亮迷人的大家閨秀，面對徐志摩的主動追求林徽音不是沒有動心。她驚惶，喜愛，羞澀，愉悅，慢慢的就和徐志摩互相通起信來。當她和父親住在倫敦，徐志摩夫婦住在沙士頓時，她和徐志摩繼續保持著通信聯繫，幾乎每天都互通信件。徐志摩用理髮鋪對街的雜貨舖當他的地址，那時倫敦和沙士頓之間的郵件送得很快，這樣他們至少每天都可以魚雁往返。他們有時信裡寫的是英文，為防止被人發現。徐志摩心裡有了林徽因這樣清純的少女後，再來看妻子張幼儀，就怎麼也不順眼了。