1921年8月，當張幼儀把自己懷孕的消息告訴丈夫時，為婚姻折磨的徐志摩聽了立刻說：“把孩子打掉。”她怎麼也沒想到丈夫會這樣說。她知道打胎是有生命危險的。 “我聽說有人因為打胎死掉的耶。”他冷冷地說：“還有人因為火車肇事死掉的呢，難道你看到人家不坐火車了嗎？”說完就扭過臉去了。夫妻感情進一步瀕臨崩潰。
也就在這期間，徐志摩請在愛丁堡大學留學的中國女學生來家吃晚飯。這個女學生穿一身時髦的海軍藍套裙、皮鞋很亮，鞋裡卻顯出一雙裹過的小腳。張幼儀以為她是徐志摩的戀人，他要娶來做妾。她雖然萬分不願意，但仍打算接受現實。飯後，徐志摩送女學生到火車站。她心煩意亂，慢騰騰地洗著碗盤。徐志摩回來時，她還在廚房。他一副坐立不安的樣子，在她身邊轉來轉去。
張幼儀洗完碗盤後，他跟著她走到客廳，問她對女學生有什麼意見。張幼儀知道自己應該接受丈夫挑選的小太太，就說：“呃，她看起來很好，可是小腳和西服不搭調。”
他不再繞著客廳走來走去，腳跟一轉，好像她的話一下子把他的煩躁和挫折宣洩出來似的，突然尖叫道：“我就知道，所以我才想離婚。”
這是他第一次對她提高嗓門。她感到，那間屋子忽然小得再也容不下他們了。她從後門逃了出去，夜晚冰涼的空氣撲面而來。他一路追著她到了陽台，氣喘吁籲地說：“我以為你要自殺！”他擔心她會一頭撞到陽台欄杆上。
一周後的一天，徐志摩忽然消失了。痛苦、悲哀的張幼儀覺得自己就像一把“秋天的扇子”，被人遺棄了。一周過完了，還是沒有不告而別的徐志摩的人影。
有天早上，徐志摩托朋友黃子美來問張幼儀，是否願意做徐家的媳婦，而不做徐志摩的太太。不明白此話意思的張幼儀，沒做出任何回答。 “如果你願意這麼做，那一切就好辦了。”黃子美說，“徐志摩不要你了。”
黃子美離開後，日子一天天過去，還不見徐志摩的人影。孤零零留在沙士頓的張幼儀只好給在巴黎的二哥張君勱寫了求救信，信上說，她懷了三個月的身孕，徐志摩要和她離婚，出走後至今下落不明，剛剛派了一位朋友來，問她願不願意“當徐家媳婦，而不當他太太”，她問二哥該怎麼辦。幾天后，張君勱來信，劈頭就用一句中國老話表達他對離婚消息的哀痛：“張家失徐志摩之痛，如喪考妣。”同時指點妹妹說，“萬勿打胎，兄願收養。拋卻諸事，前來巴黎。”於是張幼儀立即帶上該帶的東西，按照哥哥在信中標出的路線來到巴黎。經過哥哥的安慰、勸說，她慢慢平靜了下來。這場心靈的變故，讓這位堅強的女子，決定走自強自立之路。她順從哥哥的吩咐在巴黎鄉下住下。直到七弟從國內來，通過二哥知道了她的地址，到鄉下來看她後，她又隨七弟到了德國。
1922年2月，張幼儀在柏林生下了徐志摩的第二個兒子德生（彼得）。然而孩子的出世，並未能挽住父親狂戀的心。也許，正是這種無能為力注定了他的飄然而逝，讓無可奈何留給紅塵間的男女自己咀嚼吧。
自從來到歐洲大陸，不管是在巴黎還是在柏林，直到孩子出世，張幼儀都沒有見過徐志摩一面。 3月初剛出院的張幼儀在七弟家，見到了一封徐志摩的《致張幼儀》的信。徐志摩給自己結髮6年的妻子寫了一封慷慨激昂的信，正式書面向她提出了離異請求：“……無愛之婚姻無可忍，自由之償還自由，真生命必自奮鬥自求得來，真幸福亦必自奮鬥自求得來，真戀愛亦必自奮鬥自求得來！彼此前途無限……彼此有改良社會之心，彼此有造福人類之心，其先自作榜樣，勇決智斷，彼此尊重人格，自由離婚，止絕痛苦，始兆幸福，皆在此矣。”她當即打電話給送來信的吳經熊，說第二天去吳家見徐志摩。
第二天，張幼儀來到吳家，徐志摩已在那裡。半年不見，徐志摩看起來很健康，也很快活。客廳裡有四個朋友繞著他走來走去，一副護駕的樣子。張幼儀只認識吳經熊和從美國來歐洲遊覽的金岳霖。
“如果你要離婚，那很容易。”張幼儀鎮定而又冷酷地說。
“我已經告訴我父母了，他們贊成這件事。”
“你有父母，我也有父母，如果可以的話，讓我先等我父母批准這件事。”
“不行，不行，”徐志摩急躁地搖搖頭說，“你曉得，我沒時間等了，你一定要現在簽字，林徽因……”
張幼儀想，他何必在信上寫什麼勇氣和理想？他不過是要他的女友，才這樣情急難耐。多年後，有人問張幼儀，徐志摩要求離婚是不是革命性的舉動，張幼儀總是說“不是”，因為他有女友在先。如果他只是因為不愛她才要求離婚，她會認為他是依自己的信念行事，那才是一個革命性的壯舉。
徐志摩一動不動地看著張幼儀，手上緊握著已經起草好的離婚文書。
“那——好吧。”張幼儀說，“如果你認為離婚這件事做得對，我就簽字。”
徐志摩一聽高興透了，笑容滿面地把文件遞過來，不能自己地說：“太好了，太好了。你曉得，我們一定要這麼做，中國一定要擺脫舊習氣，我們非離婚不可。”就在徐志摩和張幼儀的第二個兒子出生一周後，由吳經熊和金岳霖作證，徐志摩和張幼儀正式簽署了離婚協議。
因無愛，浪漫、熱誠、痴心和執著的徐志摩對自己的原配夫人就無情了。人在異鄉又懷有身孕的張幼儀，在孤立無援的情況下曾幾度失去求生的勇氣，但最後她終於堅強起來，決定留在異鄉重新開始自己的人生。離婚後的張幼儀，留在德國求學，她堅信自己能夠擁有獨立的自我，並能獨自將兒子撫養成人。 1926年回國後，張幼儀開始在上海發展事業，在東吳大學教德文、接辦上海女子商業銀行、經營雲裳服裝公司，均大獲成功。她從小腳的陰影裡走出，成為一個令人矚目的新女性，但一生卻沒有走出徐志摩的世界。她跟夫家維持著奇異的關係，共同經營事業，精心撫育她和徐志摩的兒子，照樣服侍徐志摩的雙親（認作寄女），連喪事都由她承辦主持。
多年後，當被問及她與徐志摩的感情時，張幼儀說：“你總是問我，我愛不愛徐志摩。你曉得，我沒辦法回答這個問題。我對這問題很迷惑，因為每個人總是告訴我，我為徐志摩做了這麼多事，我一定是愛他的。可是，我沒辦法說什麼叫愛，我這輩子從沒跟什麼人說過'我愛你'。如果照顧徐志摩和他家人叫作愛的話，那我大概愛他吧。在他一生當中遇到的幾人女人裡面，說不定我最愛他。”
擁有自由之身的徐志摩歡喜之下，就以浪漫和誇張的筆調寫下了頌揚自由可貴的詩作《笑解煩惱結——送幼儀》，並在《新浙江》上發表：
這煩惱結，是誰家扭得水尖兒難透？
這千縷萬縷煩惱結是誰家忍心機織？
這結裡多少淚痕血跡，應化沉碧！
忠孝節義——咳，忠孝節義謝你維繫
四千年史髏不絕，
卻不過把人道靈魂磨成粉屑，
黃海不潮，崑崙嘆息，
四萬萬生靈，心死神滅，中原鬼泣！
咳，忠孝節義！
…………
如何！畢竟解散，煩惱難結，煩惱苦結。
來，如今放開容顏喜笑，握手相勞；
聽晚後一片聲歡，年道解散了結兒，
消除了煩惱！
同年11月，徐志摩寫的《徐志摩張幼儀離婚通告》也在《新浙江》的副刊《新朋友》的《離婚號》上刊登出來。
徐志摩與張幼儀離婚是近代中國第一樁自由文明離婚案。該通告除告知徐、張離婚的事實外，還對離婚本身發表了一番見解。徐志摩指出夫妻離婚對雙方都是平等的，並不像傳統認為的那樣，好像總是女子在吃虧，所以人們同時應該打破男必娶女必嫁的謬見。男子再娶絕對不成問題，女子再嫁的機會，事實上總有不平等存在。這不僅因為女子不解放，也因為男子沒有解放徹底。因此，徐志摩希望大家努力從理性方面進行，掃除陋習迷信，實現男女平等的理想。在通告的結尾，徐志摩對道德的更新充滿了信心和希望：“我們相信道德的勇敢是這新時期的精神，人道是革新的標準。”
徐志摩石破天驚的離婚通告，文名尚未遠播的他立即以此頭號新聞震動了中國，造成了近代史上頭一宗西式離婚事件，挑戰了百年前中國的封建婚姻制度。人們驚奇並且議論紛紛。
1923年1月，梁啟超在上海得知徐志摩離婚後，立即致信當時正在北京的徐志摩，苦心勸導他：“其一，萬不容以他人之苦痛，易自己之快樂。弟之此舉，其於弟將來之快樂能得與否，殆茫如捕風，然先已予多數人以無量之苦痛。其二，戀愛神聖為今之少年所樂道。……茲事蓋可遇而不可求。……況多情多感之人，其幻想起落鶻突，而得滿足得寧貼也極難。所夢想之神聖境界恐終不可得，徒以煩惱終其身已耳。嗚呼志摩，天下豈有圓滿之宇宙？……當知吾儕以不求圓滿為生活態度，斯可以領略生活之妙味矣。……若沉迷於不可必得之夢境，挫折數次，生意盡矣，鬱邑佗傺以死，死為無名。死猶可也，最可畏者，不死不生而墮落至不復能自拔。嗚呼志摩，可無懼耶﹗可無懼耶﹗”
梁啟超的信字字出於肺腑，句句語重心長，而且著實看到了徐志摩的行為是追求一種“夢想之神聖境界”，他預料到他必要失敗，又怕年少的他經受不起幾次挫折，所以他警告徐志摩：“天下豈有圓滿之宇宙？”
這種反理想主義是徐志摩不能接受的，充滿浪漫信念的他認為生存的意義不在於苟且於現實，而在於不懈地追求理想。他馬上給老師回信。首先，不承認他是以他人的痛苦來換自己的歡樂：“我之甘冒世之不韙，竭全力以鬥者，非特求免兇慘之苦痛，實求良心之安頓，求人格之確立，求靈魂之救度耳。人誰不求庸德？人誰不安現成？人誰不畏艱險？然且有突圍而出者，夫豈得已而然哉？”其次，他承認愛情是可遇而不可求的，但他不能不去追求：“我將於茫茫人海中訪我惟一靈魂之伴侶；得之，我幸；不得，我命。如此而已。”第三，他堅信他的理想是可以創造培養出來的：“嗟夫吾師：我嘗奮我靈魂之精髓，以凝成一理想之明珠，涵之以熱滿之心血，明照我深奧之靈府。而庸俗忌之嫉之，輒欲麻木其靈魂，搗碎其理想，殺滅其希望，污毀其純潔！我之不流入墮落，流入庸懦，流入卑污，其幾亦微矣！”
多麼單純的理想主義者啊﹗他深信理想的人生必須有愛、自由、美，他深信這種三位一體的人生是可以追求的，至少是可以用純潔的心血培養出來的。因此，他的好友胡適說：“他的人生觀真是一種'單純信仰'，這裡面只有三個大字：一個是愛，一個是自由，一個是美。他夢想這三個理想的條件能夠合在一個人生里，這是他的'單純信仰'。他的一生的歷史，只是他追求這個單純信仰的實現的歷史。”
1922年3月，自由的徐志摩返回了劍橋尋找他的愛與美，而早在幾個月前即1921年10月林徽因已隨父親回國了。
“徽徽，許我一個未來吧……”，他說。 “我是天空裡的一片雲”，她說。她對“你是我波心一點光”的愛害怕得無路可逃，膽怯得不敢承受，明智得極力避開。不要疑我害怕，不要怨我膽怯，也不要說我明智，愛，無須世俗婚姻的承諾。她說：
忘掉曾有這個世界，有你；
哀悼誰又曾有過愛戀，
落花似地落了去；
忘掉，這些淚點裡的情緒。
到那一天一切都不存留，
比一閃光，一息風更少痕跡；
你也要忘了我，
曾經在這個世界里活過。