徐志摩見到林長民，很快就成了相見恨晚、無話不談的朋友。他驚訝林長民“清奇的相貌，清奇的談吐”。他在後來的回憶文章中寫道，林長民的談吐“滿綴警句與諧趣”，對人生有著“銳利的理智的解剖與抉剔”，他“豪爽、倜儻又幽默”，平生最“厭惡的是虛偽、矯情和頑老”，是一個自負于自己的禀賦，進而思政事有成，退而求文章千古的“書生逸士”。
徐志摩和林長民在一起，不僅談社會，談政治，也談文藝，談人生。徐志摩勸歷經宦海沉浮的林長民“趁早回航，領導這新時期的精神，共同發現文藝的新土。”
在他們互相引為知己後，兩人還玩過一場互通“情書”的遊戲。當時徐志摩在劍橋讀書，林長民經常外出，他們商量著互相通信。在通信中，徐志摩扮一個有夫之婦，林長民扮一個有婦之夫，雙方假設在這樣不自由的境況中互相愛戀，在書信中互訴衷腸。
徐志摩最喜歡林長民的一句詩：“萬種風情無地著”。詩句風流蘊藉，抒發了一個接受了現代文明的傳統知識分子的慾求和無奈。他渴求情愛，而纏綿悱惻的情感卻無處著落，渴求施展抱負，而滿腔報國情懷也無處著落。他們用互通“情書”這種匪夷所思的方式來感受、玩味“萬種風情無地著”的萬般無奈。
當林長民離開人世後，徐志摩發表了他們這批通信中的一封，他在前面加上了說明，題目是：《一封情書》。
２０年代末，徐志摩還寫過一篇辭藻華麗、感情濃豔的短篇小說———《春痕》。小說中的主人公叫“逸”，“逸”為人風流倜儻，對他所愛的女子僅止於在心中生髮出無限的愛戀。這情感似“遠山的輕靄薄霧”般使他憂傷，也使他惆悵。
徐志摩說，“逸”這個人物是以林長民為模特兒的。
隨著與林長民交往的深入，徐志摩和徽因也熟了起來。他發現，這個梳著兩條垂到肩膀的細細辮子、像個不諳世事的中學生模樣的小姑娘，不僅長得俊秀可愛，而且是個可以對話的朋友。他把自己的發現告訴了林長民，林長民不無驕傲地說：“做一個有天才的女兒的父親，不是容易享的福，你得放低你天倫的輩分，先求做到友誼的了解。”
徐志摩發現徽因讀書很多，他們常常談及一些作家作品。這些談話讓他興奮。他感到，徽因的可愛不僅在她的外貌，更在她活潑跳躍的思維，明澈清新的識見。她對文藝作品的理解和悟性超出了她的年齡。
徽因的表達能力極強，她的北京話略帶一點兒福建口音，而她的英語則是地道的牛津音，發音吐字有音樂感，聽上去舒服極了。
不知從什麼時候起，徐志摩發現自己來林寓不僅僅是為了找林宗孟，而是想見到徽因，想和徽因說話。
冬天的倫敦雨霧連綿，陰霾潮濕，林長民又外出了。聖誕節、新年緊挨著，徽因有一個長長的假期。徐志摩撐著一把濕漉漉的雨傘來到林宅，帶著他一貫溫雅真誠的笑容，還帶來了無窮盡的有趣的話題。 １９２１年的冬天，倫敦多雨霧而陰冷，徐志摩在林家溫暖的壁爐前，度過了一個又一個寒冷而漫長的冬日。