蒙古地處後金與明之間，東與後金接壤，南與明相連。它的向背直接影響後金和明雙方力量的消長，所以明與後金都在竭力爭取蒙古。蒙古最早臣服於明。林丹汗曾致書努爾哈赤，對努爾哈赤進行軍事威脅，不允許後金攻打廣寧城。努爾哈赤當即復書，堅決回擊了林丹汗的挑釁，指出從未懼怕過林丹汗所統兵力。從這時起，後金與蒙古林丹汗之間的矛盾便結下了，一直延續到皇太極繼位，矛盾也沒有化解。皇太極繼位以後馬上採取了相應措施，繼續努爾哈赤對蒙古各部聯姻結盟的政策，將打擊的矛頭主要指向林丹汗。
天聰元年正月，剛剛繼位不久的皇太極聽說林丹汗興兵攻打喀爾喀諸部的消息，抓住這個時機，向奈曼部袞出斯、巴圖魯等部提出建立友好關係。皇太極這次致書，除了表達真誠友好之意外，同時也揭露了林丹汗的罪惡行徑，收到了極好的效果。隨著形勢的發展，蒙古諸部歸順後金的越來越多，最後連林丹汗屬下的重要人物也都陸續投向皇太極。林丹汗越發孤立，與此同時，蒙古其他各部為反抗林丹汗的暴力統治逐漸走向了聯合之路。
皇太極認為，林丹汗的勢力之所以削弱了，主要原因是歸附明朝的結果。他過去倚仗明朝強大的軍事後盾馳騁蒙古，但是現在明朝已經被內部混亂弄得焦頭爛額，根本沒有閒工夫為林丹汗撐腰，林丹汗失去了明朝的庇護，突然轉變成了眾矢之的。但是蒙古各部相對分散，各部族之間雖有聯繫，卻沒有在戰事上的聯盟。而現在的林丹汗勢力雖說已經大不如前，但對付幾個蒙古部族還是綽綽有餘的。所以一段時間裡，蒙古各族雖然有心攻打林丹汗，卻仍然沒有那個勢力與之抗衡。皇太極對這點很清楚，在林丹汗剛一失勢的時候，他就謀劃出了一個辦法，便是聯合蒙古眾部族，結合所有力量討伐林丹汗。
蒙古各部族也正在徬徨之際，聞聽皇太極發布的聯盟信息，紛紛都做出了回應，答應並且大力支持推舉皇太極為聯盟盟主，統率全軍攻打林丹汗。
這正是皇太極想要得到的結果，聯盟討伐林丹汗只是一方面，最為重要的是與蒙古各部建立關係，從而更大程度上加強自己的實力，為以後攻打明朝奠定基礎。
皇太極此時再不用為林丹汗的事情而絞盡腦汁了，林丹汗的所做所為激起了蒙古各部之間對他的仇恨。皇太極幾乎沒有插手，林丹汗便已經吃到了敗仗的滋味。
在這種緊迫的情況下，林丹汗派人給明廷一連去了十幾封信，但是都石沉大海，連一點回應都沒有。最後，林丹汗便放棄了依靠明軍。他明白這本是相互利用的一種謀略罷了，明朝當時與他和好，無非是怕自己跟滿軍聯合對他們不利。自皇太極即位後，矛頭開始指向了自己，滿洲及蒙古各部都想把自己一舉消滅。現在他們的實力一天天壯大，明朝躲他們還來不及呢，又怎麼會為了自己來冒這樣的風險呢？想到這裡，林丹汗心裡變得沉穩些了。他想以自己現在的實力，也不一定就注定會失敗，只要跟他們奮力一拼，還是有勝利的希望的。
林丹汗的這個頗具僥倖心理的想法只僅僅穩住了他當時的焦慮情緒，並沒有使他得到一點實質性的效果。天聰二年二月，林丹汗與蒙古其他各部大戰一場，以失敗告終。蒙古各部的實力也受到很大損失，他們寫信給皇太極，希望他以盟主的身份領兵援助，一鼓作氣消滅林丹汗。
這封信的內容正中皇太極下懷，於是在殿中跟諸貝勒、大臣商議，同意聯合出兵，共討林丹汗。
皇太極說道：“這件事憋在我心中許久了，一是明朝方面，二是蒙古各部，三便是林丹汗所部。這三股力量都不容小視，尤其是蒙古各部的力量，這種以部族聯盟方式組織起來的力量極其不穩定，稍有差池就會分崩瓦解，對我們並沒有多大的影響。現在對我們威脅最大的是察哈爾部的林丹汗，我們的當務之急就是把林丹汗滅了。我之所以沒有馬上率兵攻打，是因為不了解他們的虛實。林丹汗曾攻下過遼寧，可見他的勢力以及作戰方面的經驗極其豐富，貿然出兵攻打他實在是莽夫之舉。所以這次蒙古各部來的請援信讓我著實吃了一顆定心丸，林丹汗此次必敗無疑！”
天聰二年九月，皇太極決定親征察哈爾部林丹汗。他以盟主的身份發布了一條召集令，召集令裡說：蒙古科爾沁部眾貝勒、喀喇沁部落塔布囊等，敖漢、奈曼及喀爾喀部落眾貝勒，各自率領所部，在初九之日務必趕來遼陽，一齊討伐林丹汗。
召集令一發佈出去，蒙古各部首領紛紛率兵趕赴遼陽。二十日黎明時分，皇太極率滿蒙聯合大軍趕赴席爾哈、席伯圖、英、湯圖等地，進攻林丹汗所占區域。
自上次與蒙古聯軍大戰敗北之後，林丹汗部的士氣就一直比較低落。這次士兵們聽說滿蒙聯盟前來討伐，心中更是惶恐不安。有些士兵實在無法忍受，紛紛奔逃。林丹汗聞之大怒，立刻將逃跑或者準備逃跑的士兵抓了起來。帶頭逃跑的當即處死，其餘跟隨的也受了二百杖的重罰，這種以武力挾制的方法暫時穩住了軍心。林丹汗放言道：“滿蒙聯盟來攻取我部，完全是自不量力的做法。我們本是蒙古的正宗，成吉思汗的後裔。成吉思汗驍勇善戰，攻無不克。我們作為他的子孫，這樣的本事也應該延續下來，現在考驗我們的時候到了。有人想一舉消滅我們，這是對我們侮辱性的挑釁！我們怎麼能坐以待斃，先自亂陣腳呢！”林丹汗話說得豪情萬丈，但是在這種豪言壯語的背後，他卻以黑暗殘忍的手段維護著局面。
天聰六年三月，皇太極在做好一切戰前準備後，召集滿軍所有兵力，下達了一道軍令，軍令言明：第一，出征的將士一定要嚴守軍紀；二是滿軍出征將士在經過蒙古的地方時，不可驚擾蒙古各部，爭取蒙古各部對這次征討的積極支持。
四月初一，皇太極親自率大軍由瀋陽出發西行，由於路途坎坷難行，大軍行至遼河時，正好遇到了漲水，經過一番周折，大軍有的乘船，有的人馬浮游而過。直到十一日，大軍才抵達目的地昭烏達，與蒙古各部族的兵力會合。皇太極舉行了盛大宴會，招待蒙古各部族的首領。滿蒙齊聚一堂，相互端碗敬酒，氣氛很融洽，而這正是皇太極想得到的效果。自己的兵力加上蒙古各族的兵力，一共有十多萬，兵力越多，越難以掌控，但從現在的狀況來看，自己的擔心倒是多餘了。
“盟主好酒力，像我這般能飲的人，也被您比下去了。”說話的人是巴林部的塞特爾，他指著皇太極桌前擺放的已經空了的酒壇子說道：“蒙古人善飲酒，善打仗，先前我一直認為您以前做過的壯舉都是經過渲染吹噓的。現在憑著飲酒一件小事來看，盟主確實有一套率兵打仗的本事，比蒙古兵有過之而無不及。”
皇太極擺了擺手，笑道：“你這樣說，倒是在吹捧我了，如果沒有各位首領相助，我不可能走到現在這一步。滿蒙本是一家，喝酒、騎射、善戰本就是我們的專長，這個不能去比。林丹汗與明朝一直對我們虎視眈眈，想分裂我們，逐個擊破。現在想來卻是可笑得很，這句話應該反過來讓我們來用，先攻下林丹汗部，再拿下明朝。”
宴席一直持續到深夜才散去，士兵將領們有喝得爛醉的，有半醉半醒的，也不去顧及滿蒙的區分了，相互攙扶著回到帳中。
皇太極這次出征的目的在於搗毀林丹汗的根據地，俘獲林丹汗。此時，林丹汗聽說了皇太極已經率兵前來征討的消息，早就帶領眾部放棄營地朝西部撤離，準備利用黃河這條天然防線與皇太極做殊死一搏。
他的動向自然瞞不過皇太極的耳目。皇太極得到消息，馬上下令加速追擊。五月二十三日，皇太極率領大軍至木魯喇克沁地方，兵分兩路挺進。二十七日，各路大軍分別達到歸化城。
林丹汗沒想到滿蒙聯軍追擊得這樣快，渡過黃河作戰的方法也失敗了，無奈之下只好又率領殘部晝夜不停地向西藏逃去。因為一直長途跋涉，士兵們發動暴亂，十餘萬兵力，途中逃散了有一半多，再加上病死的，所剩無幾。最後，部隊無糧餉，牲畜無飼料，出現了殺人殘食的慘狀。林丹汗也在這次奔逃中患了天花病，死在了青海大草灘，察哈爾部宣告覆滅。
察哈爾林丹汗的覆滅，在蒙古歷史上是一件大事。漠南蒙古各部臣服於滿，標誌著皇太極實現了對漠南蒙古的統一。擊敗林丹汗對後金具有戰略上的意義，在明廷、後金、蒙古三種勢力的三角關係中，後金取得了二比一的優勢。
天聰十年，皇太極稱帝，改國號為清。